Makeba juga bernyanyi di acara-acara politik, termasuk demonstrasi Martin Luther King. Pada 1960, ketika ibunya meninggal, Makeba mendapati dirinya tidak dapat menghadiri pemakaman karena Afrika Selatan melarangnya memasuki negara tersebut.
Pada 1963 dan 1971, Makeba bersaksi menentang apartheid di forum PBB. Pertama-tama, ia berbicara di Komite PBB Menentang Apartheid dan kemudian di Majelis Umum PBB.
Pada 1968, Makeba menikah dengan pemimpin Black Panther Stokely Carmichael. Hal ini menyebabkan popularitasnya meredup dengan cepat di AS.
Makeba dan Carmichael pindah ke Guinea. Beberapa tahun setelah bercerai, Makeba menikah lagi dan pindah ke Brussel di Belgia.
Pada 1990, Jain akhirnya kembali ke Afrika Selatan,setelah rezim apartheid jatuh. Pada 2008, Jain meninggal setelah pingsan di sebuah konser di Italia.